
在二氧化碳资源化利用的研究过程中,如何绕过高能耗的捕集与纯化步骤,直接从真实环境(如大气、工业烟气)中将CO₂高效转化,对构建可实际运行的人工碳循环体系具有关键意义。但现实环境中二氧化碳浓度极低,且往往与大量氧气共存,其光催化或电催化还原过程极易受到氧还原反应的干扰,导致反应选择性大幅降低。正因如此,在低浓度、有氧条件下实现CO₂的优先还原,始终是国际学术界面临的核心挑战。
在国家自然科学基金委员会、科技部及中国科学院的支持下,中科院化学研究所光化学实验室盛桦课题组基于羰基化位点驱动的CO₂原位捕集-转化机制,近期在空气中CO₂直接光催化转化领域取得重要进展。
研究团队设计并构建了一种铟锡基金属–有机框架材料(In–MOF),其中含有两类对CO₂和O₂具有不同亲和力的活性中心。通过这一结构设计,实现了CO₂与O₂在空间上的分区还原。该策略不仅有效抑制了氧还原反应对CO₂转化的竞争,反而通过氧参与的协同反应路径,在动力学上促进了CO₂的还原过程,从而建立起一种独特的"氧增强型"CO₂转化体系。进一步将In–MOF与UIO-66-NH₂复合形成异质结构后,可在催化活性位点产生对低浓度CO₂的双重富集效应,显著提升捕集效率,最终成功将空气中微量CO₂高效转化为一氧化碳。
基于此项突破,研究团队结合最新发现的CO与氨在光照条件下耦合生成尿素的新路径,开发出可在自然条件下运行的漂浮式光催化装置。该装置能在太阳光照及开放空气环境中,同步实现空气中CO₂的还原与水相中氨的氧化反应,将大气中的CO₂直接转化为水溶性尿素产物,并实现连续收集。
这项研究成果不仅为低浓度CO₂的高效转化提供了全新的催化设计思路与技术路径,同时拓展了光催化在开放环境中实现碳氮协同转化的应用边界,展现出在可持续资源合成领域的广阔前景。相关成果已于11月25日发表在Nature Communications 2025年第16卷第10493期,论文由博士生张志勇作为第一作者,盛桦研究员担任通讯作者。
