在全球气候变暖的严峻挑战下，如何将大气中过量排放的二氧化碳转化为高附加值化学品和清洁燃料，已成为全球科研界的核心攻关方向。中国科学院上海高等研究院科研团队近日在二氧化碳催化转化领域取得重大突破，其研发的铱单团簇催化剂在二氧化碳加氢制乙醇反应中展现出前所未有的高效性能，为碳资源循环利用开辟了全新路径。
二氧化碳作为主要的温室气体，其化学转化研究正经历从理论探索向工业应用的跨越。通过与绿色氢气耦合反应，这种曾被视为工业废气的分子可转化为乙醇、航空煤油等清洁能源。其中乙醇作为基础化工原料和清洁燃料，不仅可直接用于交通运输领域，还能通过醇制航空燃料技术进一步升级为可持续航空煤油，为航空业减排提供关键解决方案。然而，二氧化碳分子中碳氧双键的稳定性极高，要将其转化为含多个碳原子的乙醇分子，需同时实现分子活化与碳碳键精准构建，这一过程犹如在分子尺度进行精密手术，传统催化剂难以兼顾反应活性与产物选择性。
研究团队通过系统研究突破了技术瓶颈。此前，该团队已通过铁锌催化体系物相调控，实现了二氧化碳向甲醇、乙醇等多碳醇的选择性合成；在铱铁氧化物催化剂研究中，通过调控二氧化碳钛晶相组成，显著提升了乙醇选择性和产率。这些前期成果为新型催化剂开发奠定了坚实基础。针对传统催化剂在活性位点协同作用与原子利用率间的矛盾，研究团队创新性提出单团簇催化剂概念，在单原子与纳米颗粒之间构建起结构平衡点。
单团簇催化剂由数个金属原子组成的微小团簇构成，既保持了近原子级的分散度，又提供了相邻的多个活性位点。这种独特结构通过"冷冻干燥-热聚合"策略制备：将铱前驱体与尿素混合后冷冻干燥，抑制金属离子迁移并促进自组装，经氮气热处理和氢气还原后，最终获得负载于氮化碳载体上的铱单团簇催化剂。X射线吸收光谱分析显示，催化剂中铱原子平均配位数为2.06，证实每个团簇由约4个铱原子组成，实现了理想的单团簇结构。
在二氧化碳加氢制乙醇反应中，该催化剂展现出惊人性能。在240摄氏度、5.0兆帕、氢碳体积比3:1的优化条件下，乙醇选择性达95.3%，产率达17.5毫摩尔/克催化剂/小时，铱转换频率高达595.2/小时，三项指标均创铱基催化剂新纪录。深入研究后发现，其优异性能源于双活性位点的协同作用：带部分正电荷的铱氮位点负责二氧化碳吸附活化，金属铱原子组成的铱铱位点则主导氢气解离与碳碳键形成，这种分工协作机制实现了反应活性与选择性的双重突破。
稳定性测试进一步验证了该催化剂的工业应用潜力。在50小时的10个循环反应中，催化剂累计生成556毫摩尔/克乙醇和65毫摩尔/克甲醇，反应后结构表征显示其晶体结构和化学状态仅发生微小变化。在连续流动固定床反应器中，乙醇选择性在70%以上稳定维持超过200小时，展现出卓越的长期运行能力。
这项研究提出的单团簇设计范式，为催化剂开发提供了全新思路。该策略通过平衡原子分散度与活性位点集合结构，解决了单原子催化剂多位点协同不足和纳米颗粒原子利用率低的固有矛盾。这种设计理念不仅适用于二氧化碳制乙醇反应，在费托合成、甲醇制烯烃、氮气还原等涉及多步反应的工业催化领域同样具有推广价值，标志着单原子催化研究进入更高发展阶段。
从碳循环体系构建视角看，该技术为"双碳"目标实现提供了关键技术支撑。通过可再生能电解水制取绿色氢气，结合单团簇催化剂实现二氧化碳到液体燃料的转化，可构建起闭环保碳循环系统。这些液体燃料既能替代传统化石燃料用于清洁运输，又可作为化工原料替代石油基产品。随着技术迭代和成本优化，基于二氧化碳转化的绿色化工产业链有望逐步形成，为全球气候治理贡献中国方案。
